1. 文章信息

標題：Vacancy-Cluster-Mediated Surface Activation for Boosting CO2 Chemical Fixation

DOI：10.1039/D2SC05596A

期刊名稱：Chemical Science

2. 期刊信息

期刊名：Chemical Science (Chem. Sci.)

ISSN: 2041-6539

2022年影響因子：9.969

分區信息：中科院1區Top；JCR分區（Q1）

涉及研究方向：化學

3. 作者信息：劉文秀（第一作者），張曉東（第一通訊作者）；王輝（第二通訊作者）；張宏俊（第三通訊作者）

4. 作者單位：中國科學技術大學

5. 反應釜型號：CEL-KPR, Beijing China Education Au-light Technology Co., Ltd.

二氧化碳與環氧化物的環加成反應為二氧化碳的利用提供了一個很好的途徑。鑒于環氧化物開環在決定反應速率方面的關鍵作用，設計具有豐富活性位點的催化劑以促進環氧化物的吸附和C-O鍵的裂解對于獲得高效的環狀碳酸酯生成是必要的。

在此，我們以二維FeOCl為模型，提出通過缺陷工程(正丁基鋰插層以及CO2插層剝離)在限定區域內構建電子給體（Cl位點）和受體單元（Fe位點）來促進環氧化物開環。通過結合理論模擬和原位漫反射紅外傅里葉變換光譜，我們表明Fe-Cl空位簇的引入可以激活惰性鹵素端面，提供含有電子供體和受體單元的反應位點，從而加強環氧化物的吸附和促進C-O鍵裂解。

受益于此，帶有Fe-Cl空位簇的FeOCl納米片在與環氧化物的二氧化碳環化反應中表現出更強的環狀碳酸酯生成能力，FeOCl-VFe-Cl納米片在二氧化碳與環氧丙烷的環化反應中表現出55.5±1.6 kJ mol-1的活化能，是具有單缺陷活化能的一半。

Figure 1. Illustration of the ring opening of epoxides in MOX system.

Figure 2. Evaluation of catalytic performance